四、討論

使用微傳感器測量的土壤剖面 N2O 濃度與 J?rgensen 和 Elberling（2012 年）在方法上可比的研究相同，因為 TC 的最大 N2O 濃度高 1.5 倍，最大 N2O 擴散通量是 4 倍高于他們在淹沒的溫帶泥炭土上的測量值。 然而，與其他研究相比，高 N2O 排放的持續(xù)時間更長，導(dǎo)致累積的 N2O 釋放（四種處理為 29-54 mmol N2O m 2）至少高出 10 倍：對于 J?rgensen 和Elberling (2012)，持續(xù)時間為 40 小時，導(dǎo)致累積的 N2O 釋放量為 0.06 mmol N2O m 2，而實驗性淹沒的天然熱帶濕地土壤導(dǎo)致 2.3 和 3 天的峰值排放量分別為 2.92 和 3.7 mmol N2O m 2峰值持續(xù)時間（Liengaard 等人，2013 年）。

缺乏研究溫帶農(nóng)田洪水期間 N2O 排放峰值的研究。 喬杜里等人。 (2001) 發(fā)現(xiàn)新西蘭傳統(tǒng)種植的玉米田的年 N2O 排放量為 8.5e12.2 mmol N2O m 2 yr 1 而 Roelandt 等人 (2005) 總結(jié)了 30 項記錄北美和歐洲農(nóng)田和草地年 N2O 排放量的研究數(shù)據(jù)，發(fā)現(xiàn)排放量從 0.7 到 20.7 mmol N2O m 2 yr 1 不等。 這些報告的值與本研究中發(fā)現(xiàn)的峰值排放量相同或更小。 因此，此處報告的在僅僅四天洪水期間的非穩(wěn)態(tài)排放量可能比農(nóng)田和草地上的 N2O 年排放量對大氣貢獻更多的 N2O。 這強調(diào)了將洪水事件納入年度 N2O 排放研究的重要性，以及在洪水事件期間進一步原位測量 N2O 通量的必要性。

4.1. 治療效果

在淹沒氧化還原條件和 N2O 濃度受到顯著影響。 由于 Fe 和 Mn 氧化物的還原（Yu 和 Patrick，2003）和反硝化（Zárate-Valdez 等，2006）等還原過程，在洪水之后的所有處理中，土壤的 pH 值也可能增加。 因此，pH 值對 N2O 排放的影響是石灰的直接影響和氧化還原過程的間接影響的結(jié)果。

土壤中的氧化還原電位是洪水期間特定于時間和深度的參數(shù)（圖 1c）。 土壤底部相對于頂部的還原速度更快這一事實與頂部的還原將通過大氣 O2 擴散到土壤核心中來抵消的事實相一致。 較高 pH 下較低的氧化還原電位與 Yu 和 Patrick (2003) 描述的兩個參數(shù)之間的負相關(guān)一致。 這些參數(shù)值的范圍同樣與他們的發(fā)現(xiàn)一致。

在洪水期間，地下 N2O 濃度隨時間的發(fā)展描繪了相同的鐘形剖面和相同的深度特定分布，與處理無關(guān)，Liengaard 等人也描述了這一點。 (2013)。 較高的 NO3 濃度導(dǎo)致較高的 N2O 濃度和排放，但 TLN 處理除外。 正如預(yù)期的那樣（Simek 和 Cooper，2002 年），比較 TN 和 TLN 時，由于較高的土壤 pH 值導(dǎo)致 N2O 產(chǎn)量減少是顯著的，而在 TC 和 TL 之間沒有看到這種影響。

N2O 濃度的明確的深度特定分布可以通過基于 N2O 積累和還原的不同氧化還原范圍的 N2O 濃度和氧化還原電位之間的相關(guān)性來解釋。 表層土壤中的低 N2O 濃度可以通過氧化還原電位對于 N2O 的積累來說太高以及 N2O 擴散到大氣中來解釋。 土壤中部的還原水平顯示出促進反硝化過程的最佳氧化還原電位，但未達到 N2O 迅速還原為 N2 的程度。 在土壤底部發(fā)現(xiàn)的低 N2O 濃度要么是因為低氧化還原電位有利于完全反硝化，不允許 N2O 積累，要么是因為反硝化過程被完全抑制，使 NO3 得以保留（如圖所示）用于處理 TLN)，其中任何測量的 N2O 都是在中間區(qū)域產(chǎn)生的 N2O 擴散的結(jié)果。 N2O 的地下積累和由此產(chǎn)生的排放因此與時間有關(guān)，因為淹沒土壤的氧化還原電位將不斷降低。

N2O 濃度的特定深度分布以及 N2O 產(chǎn)生和消耗的不同區(qū)域的發(fā)現(xiàn)強調(diào)了這樣一個事實，即反硝化速率的空間和時間變化不是一個連續(xù)過程，而是特定環(huán)境條件的微區(qū)的結(jié)果影響 N2O 動態(tài)。 土壤中產(chǎn)生的 N2O 的三分之一以上在土壤中消耗，在高 NO3 濃度的 TN 和 TLN 處理中比例最高。 在處理 TN 時觀察到的高 N2O 生產(chǎn)率被高消耗率抵消。 與 Liengaard 等人的研究相比，N2O 的消耗比例較低。 (2013) 大約三分之二的 N2O 在土壤中消耗。 因此，生產(chǎn)、消耗和排放的 N2O 之間的平衡不是一個普遍值，而是一個依賴于土壤和環(huán)境的值。

洪水、石灰和添加 N 的凈效應(yīng)是減少了 N2O 排放，因為 TLN 處理在研究期間排放最低。 處理 TLN 的高 NO3 濃度和較低的最大 N2O 濃度表明，即使在 NO3 還原步驟，反硝化過程也受到限制。 NO3 還原的缺乏解釋了較高的氧化還原電位，因為土壤沒有耗盡容易獲得的電子受體。 該限制不是由添加 15N 引起的，因為 15NeNO3 的不完全還原與隨時間推移的 NO3 總還原量具有相同的量級，因此同位素分餾不作為原因。 此外，Pan 等人。 (2012) 沒有發(fā)現(xiàn) NO3 還原對本研究 pH 范圍內(nèi)的 pH 變化敏感。 與其他處理相反，盡管較高的 pH 值會增加產(chǎn)量（Le Mer 和 Roger，2001），但未發(fā)現(xiàn) TLN 產(chǎn)生 CH4（參見 SI 圖 S9）。 因此，處理對產(chǎn)氣過程的凈影響仍然不確定。

在驅(qū)替過程中產(chǎn)生了小濃度的 CH4（參見 SI 圖 S9）。 與 N2O 相比，CH4 不是短期洪水期間需要考慮的重要溫室氣體，因為土壤中的氧化還原電位沒有完全降低到 CH4 是 CO2 礦化的主要最終產(chǎn)品的水平（<100 mV）（Yu 和 Patrick , 2003)。

4.2. N轉(zhuǎn)化的途徑

缺氧土壤環(huán)境中 N2O 的主要產(chǎn)生機制是反硝化作用。 在 15N 標(biāo)記的 NO3 還原后檢測到反硝化的中間產(chǎn)物（圖 3）。 預(yù)計淹沒后 14-26 小時未計入的 15N 以 NO2 或 NO 的形式出現(xiàn)。 TN 處理中 15N 的回收是定量的，72 小時后 15N 有效 100% 回收為 N2。 然而，對于 TLN 處理而言，情況并非如此，在 144 小時后，只有 26% 的 15N 回收為 N2，總 15N 回收率為 54±5%。 TLN 回收率較低的原因可能是由于較高的 pH 值增強了 NH4+ 到 NH3 的揮發(fā)（Sommer 和 Hutchings，2001），因為與 TN 相比，處理 TLN 中的 NH4+濃度較低（參見 SI 圖 S9）或剩余的 15N 被納入其他未測量的 N 池中。 或者，在 144 小時結(jié)束時，TN 和 TLN 處理之間的主要區(qū)別是 TLN 處理中的 NO3 濃度較高。 因此，如果在進行 KCl 提取之前排干土壤核心時有任何 NO3 丟失，那么這可能對 TLN 處理中的 15N 平衡產(chǎn)生更大的影響。 另一種途徑可能有助于 N2O 的產(chǎn)生。 對于兩種處理，只有一小部分施加的 15N 被回收為 NH4+（圖 3）。 雖然很小，但隨著時間的推移增加表明 NH4t 已經(jīng)從應(yīng)用的 15NeNO3 的 DNRA 中產(chǎn)生（Buresh 和 Patrick，1978）。 與洪水事件期間的總 NH4+ 濃度相比，應(yīng)用 15NeNO3 產(chǎn)生的 NH4+ 是最小的（參見 SI 圖 S9），但如果洪水持續(xù)很長時間，該過程可能很重要。 也不能否認 15NeNH4t 的增加是由提取過程中同化還原 15NeNO3 的釋放引起的，即使提取設(shè)置不應(yīng)破壞微生物細胞。

4.3. 未來氣候條件下的 N2O 排放和農(nóng)業(yè)管理實踐

根據(jù)這些結(jié)果，如果在耕作前對土壤施石灰，可以顯著減少土壤淹水期間 N2O 的產(chǎn)生和排放。 由于僅將 pH 值增加 1.3 個單位即可實現(xiàn)還原，因此強調(diào)經(jīng)常加石灰以保持 pH 值恒定的重要性。 低洼地區(qū)的洪水風(fēng)險最高，也可能從周圍的高地地區(qū)獲得額外的氮輸入。 為降低洪水導(dǎo)致 N2O 排放的風(fēng)險，應(yīng)盡量減少低洼地區(qū)的施氮量，并在可能的情況下將這些地區(qū)排干。 如果被淹沒，應(yīng)避免排水，因為當(dāng)看到 N2O 積累時，排水位于好氧和厭氧條件之間。 因此，在將影響擴大到更大的區(qū)域之前，需要進行額外的實驗以包括更多的土壤類型和土地用途。

致謝

作者要感謝 Annie Wejhe Simonsen 對 INNOVA 室對 N2O 擴散結(jié)果的驗證，并感謝兩位匿名期刊審稿人的有益評論。

附錄 A. 補充數(shù)據(jù)

與本文相關(guān)的補充數(shù)據(jù)可在 http://dx.doi.org/10.1016/j.soilbio.2013.10.031 上找到。

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