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生物電化學(xué)系統(tǒng)為強(qiáng)化去除水中污染物提供了全新的技術(shù)途徑。構(gòu)建可持續(xù)和自維持運(yùn)行的生物電化學(xué)廢水處理系統(tǒng)一直以來是生物電化學(xué)系統(tǒng)應(yīng)用研究領(lǐng)域的重要命題,而將生物電化學(xué)系統(tǒng)運(yùn)行原理與污染物的生物降解特性合理搭配,可高效降解污染物的同時減輕污染物降解對生物電化學(xué)系統(tǒng)帶來的負(fù)面效應(yīng)。本研究在構(gòu)建了藻/菌光合生物電化學(xué)自維持系統(tǒng)的基礎(chǔ)上,研究了系統(tǒng)在不同運(yùn)行模式下降解偶氮染料和脫氮的特性與機(jī)理。以小球藻和市政污水厭氧污泥作為藻、菌接種源,以剛果紅為模型偶氮染料,構(gòu)建了可反轉(zhuǎn)極性的雙藻菌生物電極光合生物電化學(xué)偶氮染料降解系統(tǒng)(Reversible Photo-Bioelectrochemical Cell,RPBEC),在陰、陽極同時反轉(zhuǎn)極性下實(shí)現(xiàn)了同步降解剛果紅和產(chǎn)電。
在此基礎(chǔ)上,通過一步電聚合法制備了蒽醌-2,6-二磺酸鹽(AQDS)/錳(Mn)/聚吡咯(PPy)薄膜修飾電極,強(qiáng)化了RPBEC降解偶氮染料和產(chǎn)電性能。研究結(jié)果表明,首先利用藻菌光合微生物燃料電池(Photosynthetic Microbial Fuel Cell,PMFC)陽極對剛果紅進(jìn)行還原脫色,之后陽極光照反轉(zhuǎn)極性變?yōu)楣夂详帢O,剛果紅脫色產(chǎn)物進(jìn)一步礦化,實(shí)現(xiàn)了剛果紅在單極室內(nèi)的全過程降解。與裸電極RPBEC相比,AQDS/Mn/PPy復(fù)合電極顯著強(qiáng)化了PBEC同步降解偶氮染料和產(chǎn)電性能,反轉(zhuǎn)極性前,最大功率提高了77%,剛果紅脫色速率提高了73%,而在反轉(zhuǎn)極性后,最大功率提高了198%,脫色產(chǎn)物礦化速率提高了138%,主要由于復(fù)合電極增強(qiáng)了藻菌覆膜和陰、陽極電子傳遞,從而強(qiáng)化了陰、陽極的生物電化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)。構(gòu)建了遵循藻的晝夜光合/呼吸節(jié)律的藻菌PMFC。在光/暗循環(huán)下,交替以藻光合產(chǎn)生的溶解氧和硝酸鹽作為電子受體,實(shí)現(xiàn)藻菌PMFC自維持運(yùn)行和藻菌陰極脫氮。通過向藻菌生物陰極添加氨氮(NH_4-N,314 mg/L)和硝酸鹽氮(NO_3-N,330 mg/L)開展脫氮實(shí)驗(yàn)。在118 h內(nèi),NH_4-N被完全去除,NO_3-N去除率達(dá)到68%。交替光/暗循環(huán)誘導(dǎo)的藻的光合/呼吸作用為藻菌生物陰極維持多樣性的微生物種群創(chuàng)造了條件。
高通量測序結(jié)果表明:藻菌光合生物陰極生物膜同時存在氨氧化菌、好氧反硝化菌、厭氧反硝化菌和自養(yǎng)反硝化菌,從而實(shí)現(xiàn)了多途徑脫氮,包括:利用藻光合氧的氨氮硝化、以陰極作為電子供體的自養(yǎng)反硝化脫氮、利用藻光合作用產(chǎn)生的溶解性有機(jī)物作為碳源的異養(yǎng)反硝化脫氮和藻菌代謝吸收等。進(jìn)一步研究了主要運(yùn)行條件和參數(shù)對藻菌光合生物陰極脫氮性能的影響。結(jié)果表明,高濃度氮可促進(jìn)藻菌生物陰極脫氮,主要由于藻光合產(chǎn)氧和合成溶解性有機(jī)碳的代謝增強(qiáng)及藻生物量的增長,由此促進(jìn)了NH_4-N的硝化、NO_3-N與亞硝酸鹽氮(NO_2-N)的異養(yǎng)反硝化和藻菌吸收提取氮。降低磷酸緩沖液濃度減緩了氮的去除速率,主要由于磷濃度限制了藻生長。反硝化和陰極氧還原產(chǎn)生的堿度可以中和硝化和質(zhì)子擴(kuò)散產(chǎn)生的酸度,從而降低磷酸緩沖液添加濃度。額外添加有機(jī)碳可促進(jìn)藻生長并持續(xù)釋放光合成溶解性有機(jī)碳源,進(jìn)而強(qiáng)化異養(yǎng)反硝化脫氮,但由于有機(jī)碳降解消耗溶解氧,在一定程度上負(fù)面影響了NH_4-N硝化。