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2 結(jié)果與討論
2.1 底層水體富氧~缺氧過程對(duì)氧氣在沉積物~水界面分布特性的影響
為考察不同富氧~缺氧處理下溶解氧在水底擴(kuò)散邊界層附近以及在沉積物~水界面處微觀分布狀況，采用微電極測(cè)試系統(tǒng)對(duì)沉積物柱樣進(jìn)行了溶解氧微剖面的原位測(cè)定，具體如圖1.所示。溶解氧在沉積物~水界面整體剖面變化較為劇烈（見圖1A、1B、1C）。但在近界面處的底層上覆水體中溶解氧分布相對(duì)較為變化不大，而且在界面處的擴(kuò)散邊界層（DBL）中溶解氧分布呈線性分布，透過界面以下表層沉積物溶解氧分布呈指數(shù)分布急劇上升或下降（圖1a、1b和1c）。具體遵循Cz= C0×e-kz的分布，式中Cz為沉積物剖面中深度z處溶解氧的含量，mg/L；C0為界面處溶解氧含量，mg/L；k為常數(shù)，各回歸方程的決定系數(shù)R2＞0.85，均達(dá)到極顯著水平。沉積物原位柱樣中氧氣在垂向尺度上衰減數(shù)毫米的很快下降到零附近，比較物理微曝氣復(fù)氧和添加過氧化劑的化學(xué)供氧效果，氧氣在沉積物中的穿透深度（由沉積物界面處到溶氧近零的埋藏深度一般定義為氧氣滲透深度（OPD）均顯著增加，分別為對(duì)照的1.3——1.5倍和9.4——15倍，其中添加過氧化鈣的化學(xué)復(fù)氧效果顯著高于曝氣。沉積物氧化層厚度顯著提高，這對(duì)表層沉積物積累的大量有機(jī)碳的礦化有著至關(guān)重要的意義，而這些有機(jī)污染物正是水體黑臭物質(zhì)的最為重要的來源之一。而從本研究溶解氧衰變的溫度效應(yīng)來看，溫度從25℃提升到35℃時(shí)，OPD的數(shù)值變化較為復(fù)雜，在曝氮?dú)獾膮捬鯒l件下氧化層厚度有增加的趨勢(shì)；而曝空氣的好氧化條件下氧化層下降明顯。這可能與溫度與氧化還原過程的耦合效應(yīng)有關(guān)。這個(gè)深度一般為溫度、沉積物性質(zhì)、底層水溶解氧濃度的函數(shù)，不同的水體由于其表層沉積物性狀和溶解氧條件不同，因此氧氣滲透深度值各異。
圖1 在不同氧動(dòng)態(tài)下，利用溶氧微電極測(cè)定柱狀沉積物的沉積物~水界面溶解氧剖面分水底邊界層中溶解氧垂向分布特征
在自然條件下，來自大氣和水生植物、藻類光和作用的氧氣是湖泊水體中溶解氧的主要來源，為水中生物的呼吸和有機(jī)質(zhì)的降解提供氧氣。另外從界面處底層水體溶解氧含量來看（圖1a，1b和1c），未做任何處理的原位沉積物含量?jī)H為85.4μmol/L，采用微孔曝氣和表層沉積物注射CaO2的效果來看，底層水體中溶解氧均大幅提升，最高時(shí)達(dá)501μmol /L.從效果來看，化學(xué)供氧的復(fù)氧效果（增加4.0——5.8倍）顯著高于物理曝氣復(fù)氧過程（增加1.7——2.3倍）（P＜0.01）。另外從控制溶解氧分布和交換的水底DBL厚度分布來看，在原位沉積物及曝氮?dú)獾那闆r下，水體處極度厭氧狀況，水層中DBL層厚度明顯變?。ㄒ话阍?.2——0.4mm）而且溶解氧在該層的遞變相對(duì)較緩，氧氣的衰變速率一般在26——77μmol/（L·mm）。但是，在曝氧氣或化學(xué)復(fù)氧的條件下，底層水體溶解氧豐富甚至處于過飽和狀態(tài)，控制溶解氧交換的DBL層的厚度（一般在0.4——0.7mm）相對(duì)較厚，溶解氧在該層的變化迅速，氧氣的變化速率在46——233μmol/（L·mm）。大量研究已證實(shí)，這是決定溶解氧在沉積物中消耗速率的關(guān)鍵因子。
2.2 底層水體富氧~缺氧過程對(duì)氧氣在沉積物~水界面消耗速率及影響機(jī)理探討
溶氧在沉積物中的消耗主要用于沉積物中生物的呼吸作用，微生物對(duì)有機(jī)質(zhì)的降解和氧化一些還原性物質(zhì)。沉積物中的氧氣均來自于上覆水的擴(kuò)散，為了保證棲息在沉積物上底棲生物的存活和在表層沉積物發(fā)生的物質(zhì)遷移和轉(zhuǎn)化，這就需要上覆水源源不斷的向表層沉積物提供氧氣。
從表2結(jié)果來看，在增加水體氧氣供給的條件下，水體與沉積物間溶解氧交換過程加快，溶解氧交換通量由（4.87±0.92）增加至（5.31±0.66）mmol O2/（m2·d）交換速率提升9%，在升高溫度的情況下，氧氣交換速率加快，氧氣交換速率增加15%，溫度效應(yīng)明顯。如果采用表層沉積物注射化學(xué)復(fù)氧措施，沉積物氧氣交換速率提升則更為顯著，從對(duì)照的4.87分別提升至8.58和17.14mmol O2/（m2·d），氧氣交換通量提升76%和252%.在重要的敏感水體，可考慮表層沉積物注射CaO2的方法應(yīng)急處置水體黑臭現(xiàn)象。然而在水體缺氧甚至厭氧的狀況下，則其溶解氧的交換過程放緩，兩種溫度下均下降15%左右。水體曝空氣或化學(xué)復(fù)氧導(dǎo)致底層水體溶解氧與表層沉積物間濃度梯度增大，溶解氧源源不斷地被傳輸?shù)匠练e物中被迅速消耗掉，這可能是導(dǎo)致溶解氧在富氧條件下氧氣加速的主要驅(qū)動(dòng)力。
2.3 底層水體富氧~缺氧過程對(duì)氧氣在沉積物~水界面有機(jī)質(zhì)礦化過程的影響
沉積物~水界面作為受制于底層復(fù)氧動(dòng)態(tài)的富氧~缺氧~厭氧的異質(zhì)環(huán)境，往往是有機(jī)物降解、物質(zhì)循環(huán)及生命活動(dòng)最為強(qiáng)烈的場(chǎng)所，在此發(fā)生著劇烈的交換、降解、轉(zhuǎn)化和沉積等過程。氧氣的擴(kuò)散和消耗主要受到溫度和有機(jī)質(zhì)負(fù)荷的影響，由于沉積物中氧氣的消耗與沉積物中易降解有機(jī)質(zhì)的密切相關(guān)，如果忽略黃鐵礦存在的情況下，可利用氧氣的擴(kuò)散通量計(jì)算出氧氣的消耗速率（或呼吸速率、呼吸商）及初步估算出有機(jī)質(zhì)的降解速率。由于沉積物中有機(jī)質(zhì)的組成及各組分在不同代謝途徑中的作用不同，呼吸商數(shù)值在0.7——2.5之間波動(dòng)，考慮到黑臭水體表層沉積物數(shù)毫米內(nèi)有機(jī)質(zhì)主要以藍(lán)藻和水草殘?bào)w等大量易降解有機(jī)碳組分，故本研究采用謝菲爾德定律中的CO2/Corg=138/106比值來計(jì)算有機(jī)質(zhì)分解速率。
表2 水體富氧~缺氧處理下沉積物溶解氧的消耗速率及有機(jī)碳的礦化速率
在水體缺氧條件下，原狀土及曝氮?dú)獾奶幚碇杏袡C(jī)碳礦化速率明顯較低，在15——45mg C/（m·d），而水體溫度升高，有機(jī)碳的礦化速率顯著下降，這主要是由于水體溶解氧的交換速率顯著下降所致。如果采用底層水體曝空氣的處置措施，表層沉積物礦化效率明顯提高且高溫下效果更為明顯。另外采用表層沉積物直接注射CaO2的方法有機(jī)碳的礦化速率有原來的（45.03±8.48）提升到（79.24±13.99）和（158.33±29.15）mg C/（m2·d），這一措施采用氧氣直接接觸氧化的方法，不僅大大提高了氧氣在沉積物中的利用效率，礦化速率分別提高1.7個(gè)3.5倍。國(guó)內(nèi)宋英偉等研究景觀水體時(shí)發(fā)現(xiàn)曝氣與生物膜聯(lián)合作用水體溶氧由
4.3 提高到7.0mg/L，水體氮磷顯著下降透明度由20cm提升至120cm，顯著改善水生態(tài)系統(tǒng)生境條件。叢海兵等研究水源地水質(zhì)改善中，發(fā)現(xiàn)在厭氧水體DO＜ 2mg/L揚(yáng)水曝氣可顯著抑制藻類生長(zhǎng)，降低底泥有機(jī)質(zhì)及氨氮的釋放。
3 結(jié)論
3.1 溶解氧在水體~沉積物這一連續(xù)體中的分布極為復(fù)雜，在底層水體中微觀尺度上相對(duì)穩(wěn)定濃度接近一常數(shù)。而在緊隨其下的擴(kuò)散邊界層中呈線性分布，該層厚度受制于底層水體溶解氧的水平，且隨其濃度升高呈增厚的趨勢(shì)，這是控制溶解氧在水~沉積物中交換的關(guān)鍵步驟。而一旦穿透該層進(jìn)入表層沉積物，其濃度呈指數(shù)變化，在自然沉積物中一般在毫米尺度上就迅速衰減至零。
3.2 沉積物復(fù)氧過程通過增強(qiáng)水底邊界層中底層厚度破除了氧氣在該層傳輸?shù)恼系K，進(jìn)而改變?nèi)芙庋踉谠搶哟沃蟹植家?guī)律，最終導(dǎo)致氧氣的交換速率提升。當(dāng)溫度在一定范圍內(nèi)升高后，氧氣交換過程呈顯著增強(qiáng)的趨勢(shì)。相反，當(dāng)沉積物處于缺氧時(shí)水底邊界層變薄形成了氧氣自由傳輸?shù)恼系K層，進(jìn)而限制了其交換過程。直接導(dǎo)致氧氣交換速率下降和表層沉積物礦化過程放緩。
3.3 有機(jī)碳礦化受溫度影響明顯。水體溫度升高，有機(jī)碳的礦化速率顯著下降，這可能主要是由于水體升溫導(dǎo)致溶解氧的交換速率顯著下降，有機(jī)碳礦化所需的溶解氧供給不足所致。
