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有人提出,沉積物中磷(P)的內(nèi)部負(fù)荷在有害藻華(HAB)的季節(jié)性氮(N)限制中起著重要作用,盡管缺乏實(shí)驗(yàn)證據(jù)。在這項(xiàng)研究中,對(duì)來(lái)自大型淺水湖泊太湖的富營(yíng)養(yǎng)化海灣進(jìn)行了研究,以調(diào)查在一年的現(xiàn)場(chǎng)采樣期間(2016年2月至2017年1月)內(nèi)部磷氮限制的貢獻(xiàn)。根據(jù)水體中葉綠素A濃度的增加,確定了2月至8月為花前盛期,在此期間,全氮與總磷(TN/TP)的比值隨月份呈指數(shù)下降,從43.4降至7.4。高分辨率透析(HR Peeper)和薄膜擴(kuò)散梯度(DGT)分析表明,沉積物中可移動(dòng)P(SRP和DGT不穩(wěn)定P)的垂直分布有很大變化,導(dǎo)致沉積物-水界面的SRP擴(kuò)散通量從?0.01至6.76 mg/m2/d(負(fù)號(hào)表示向下通量)。SRP與孔隙水中可溶性Fe(II)濃度之間存在顯著的線性相關(guān)性,反映出流動(dòng)P的時(shí)空變化受微生物介導(dǎo)的Fe氧化還原循環(huán)控制。質(zhì)量估算表明,沉積物中SRP的累積通量占水華前期水柱中觀察到的TP增加量的54%。在同一時(shí)期,沉積物SRP通量與水柱TN/TP之間觀察到的顯著負(fù)相關(guān)(pb 0.01)支持了這些發(fā)現(xiàn)??偟膩?lái)說(shuō),這些結(jié)果為內(nèi)部磷負(fù)荷在花期前引起氮限制的主要作用提供了堅(jiān)實(shí)的證據(jù)。
有害藻華(HAB)在世界范圍內(nèi)發(fā)生的數(shù)量和頻率都在不斷增加。它們嚴(yán)重威脅湖泊生態(tài)系統(tǒng)的平衡,通過(guò)影響飲用水供應(yīng)、糧食安全和娛樂(lè)用途對(duì)公眾健康構(gòu)成威脅(Brooks等人,2016年)。赤潮是水體富營(yíng)養(yǎng)化的既定指標(biāo),水體富營(yíng)養(yǎng)化是由水體中人為營(yíng)養(yǎng)物的過(guò)度富集引起的(Paerl和Otten,2013年)。氮(N)和磷(P)是富營(yíng)養(yǎng)化的關(guān)鍵營(yíng)養(yǎng)素;它們?cè)诖龠M(jìn)淡水生態(tài)系統(tǒng)中濃度顯著增加的有害生物方面發(fā)揮著主導(dǎo)作用(Pe?uelas等人,2013年;Schindler等人,2016年;Tong等人,2017年)。
在過(guò)去幾十年中,P被視為淡水生態(tài)系統(tǒng)中的主要限制性營(yíng)養(yǎng)素(Schelske 2009;Schindler等人,2008年,2016年),基于多尺度實(shí)驗(yàn)的證據(jù),包括長(zhǎng)期案例研究和多年整湖評(píng)估(Ho和Michalak 2017;Schindler等人,2008年,2016年)。因此,與氮限制相比,磷限制受到了更多的研究關(guān)注,這鼓勵(lì)了對(duì)磷輸入的有效控制措施的發(fā)展,而氮的控制被藍(lán)藻氮固定所抵消(Correll 1998;Lewis et al.2011;Schindler et al.2008)。然而,從瓶式生物測(cè)定到整個(gè)湖泊的一系列規(guī)模的營(yíng)養(yǎng)物富集實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,浮游植物的大量生長(zhǎng)和赤潮的形成受氮和磷的富集控制,而不僅僅是氮或磷(Chen等人,2013年;Lewis和Wurtsbaugh,2008年;Lewis等人,2011年;Paerl等人,2016年;Xu等人,2015年)。研究發(fā)現(xiàn),氮和磷的限制作用在不同季節(jié)、不同地區(qū)、甚至在湖泊內(nèi)的空間上都存在時(shí)間上的差異。通常在春季觀察到磷限制,而在夏季和秋季,當(dāng)溫度和氣象條件有利于形成赤潮時(shí),磷限制通常會(huì)轉(zhuǎn)變?yōu)榈拗疲˙ullerjahn等人,2016年;Chaffin等人,2013年;Janssen等人,2017年)。從磷限制到雙重限制的范式變化是因?yàn)樗{(lán)藻固氮不能始終滿足湖泊生態(tài)系統(tǒng)對(duì)氮的需求。磷的輸入可以通過(guò)沉積物中磷的釋放來(lái)維持,而氮的缺乏通常是由于反硝化作用(Lewis et al.2011;Paerl et al.2016)。
由于內(nèi)部沉積物負(fù)荷導(dǎo)致的磷釋放已得到廣泛認(rèn)可(Janssen等人2017年;Lepori和Roberts 2017年;Paytan等人2017年;Xie等人2003年),在外部磷輸入減少后,磷釋放通常持續(xù)5-15年(Jeppesen等人2005年;Watson等人2016年;Welch和Cooke 2005年)。沉積物P釋放速率可能隨季節(jié)變化,通常在溫暖季節(jié)觀察到增加(Spears et al.2012;Yang et al.2013)。據(jù)報(bào)道,在一些湖泊中,沉積物P釋放到水柱中的貢獻(xiàn)超過(guò)了外部P輸入,并成為影響赤潮的關(guān)鍵因素(Nürnberg and LaZerte 2016;Penn et al.2000;Sondergaard et al.2003;Wu et al.2017)。在某些情況下,磷的內(nèi)部擴(kuò)散循環(huán)本身無(wú)法觸發(fā)HAB,但與外部磷負(fù)荷增加結(jié)合時(shí),可能會(huì)導(dǎo)致水華(Matisoff等人,2016)。然而,很少有實(shí)驗(yàn)證據(jù)證明沉積物中的磷負(fù)荷會(huì)導(dǎo)致氮和磷濃度的不平衡,并且季節(jié)變化會(huì)從磷限制變?yōu)榈拗疲∣rihel et al.2015)。
本研究選取太湖半封閉海灣,研究了內(nèi)部磷負(fù)荷對(duì)水體季節(jié)性養(yǎng)分限制的影響。采用高分辨率滲析(HR-Peeper)和薄膜擴(kuò)散梯度(DGT)采樣器測(cè)量沉積物中可移動(dòng)P和Fe(II)的分布。計(jì)算了通過(guò)沉積物-水界面(SWI)的擴(kuò)散通量及其對(duì)水柱P的貢獻(xiàn),從而評(píng)估了內(nèi)部P負(fù)荷對(duì)季節(jié)性氮限制形成的作用。
2.1.湖泊描述和現(xiàn)場(chǎng)
太湖位于長(zhǎng)江三角洲東南部,中國(guó)沿海平原(圖1)。這是一個(gè)大型淺水湖泊,平均深度約2.0米,面積2340平方公里。20世紀(jì)60年代,太湖的一些地區(qū)首次報(bào)告了有害的藻類水華(秦等人,2004年)。到20世紀(jì)90年代中后期,受影響的區(qū)域逐漸擴(kuò)展到湖泊的大部分地區(qū)(Xu等人,2017年)。在HAB事件期間,根據(jù)Chla濃度,藍(lán)藻占浮游植物生物量的大部分(60–90%)(Otten等人,2012年;Xu等人,2017年)。2007年5月,發(fā)生了一場(chǎng)廣為宣傳的飲用水危機(jī),無(wú)錫市飲用水廠因一個(gè)非常大的“藍(lán)藻墊”而停止運(yùn)行(秦等人,2010年)。此后,中國(guó)中央和地方政府采取了一系列措施,以減少湖泊的外部營(yíng)養(yǎng)負(fù)荷(吳和胡,2008年;楊和劉,2010年)。因此,2007年后,梅梁灣的TN和TP濃度持續(xù)下降,恢復(fù)到20世紀(jì)90年代初觀察到的水平(Xu et al.2017)。然而,Chla濃度并沒(méi)有像預(yù)期的那樣隨TN和TP的減少而降低。
圖1。太湖梅梁灣采樣點(diǎn)位置(由Xu等人2017年修改)。
采樣點(diǎn)位于南京地理與湖泊研究所太湖生態(tài)系統(tǒng)研究實(shí)驗(yàn)室(TLLER)(北緯31°26′18〃,東經(jīng)120°11′12〃)附近的梅梁灣(圖1)。梅梁灣是太湖最富營(yíng)養(yǎng)化的區(qū)域之一(Xu等人,2014)。2007年至2009年,梅梁灣每年的葉綠素濃度繼續(xù)增加,達(dá)到43μg/L的峰值,此后保持在20μg/L以上(Xu等人,2017年)。連接梅梁灣的三條河流吳井港、芝湖港和梁溪河都已被當(dāng)?shù)卣P(guān)閉,以防止外來(lái)污水進(jìn)入梅梁灣。
2.2.HR-peeper和DGT取樣器的原理和制備
HR窺視器裝置包含30個(gè)等間距200μL的腔室,完全裝有去離子水,垂直分辨率為4.0 mm(丁等人2010;徐等人2012),腔室表面用0.45μm硝酸纖維素膜覆蓋。平衡后,通過(guò)分析室內(nèi)的樣品溶液,測(cè)量沉積物孔隙水中的可溶性分析物濃度。
DGT是一種被動(dòng)取樣技術(shù),用于測(cè)量分析物的不穩(wěn)定部分(Zhang等人2014;Zhang和Davison 1995)。同時(shí),在二維水平(2D)上進(jìn)行高分辨率DGT測(cè)量,可以靈敏地反映溶液濃度和固相再補(bǔ)給的局部變化(丁等人2015;桑特納等人2015)。為此,使用厚度為10至100μm的薄擴(kuò)散層,DGT測(cè)量通常解釋為時(shí)間平均通量(μg-cm)?2秒?1)(Santner等人,2015)如式(1)所示:
其中t是部署時(shí)間;A是凝膠的暴露面積(cm2);M是整個(gè)展開時(shí)間內(nèi)相應(yīng)的累積質(zhì)量(μg)。
使用氧化鋯結(jié)合凝膠的鉬藍(lán)表面染色法,使用氧化鋯DGT在2D-亞毫米水平上測(cè)量不穩(wěn)定P(丁等人,2013年)(丁等人,2011年)。在DGT探針的組裝過(guò)程中,鋯氧化物結(jié)合凝膠被Durapore®PVDF膜(微孔;0.45μm孔徑;0.10 mm厚度)覆蓋,并使用新型平面塑料支架組裝在一起(丁等人,2016b)。Zr氧化物DGT和HR Peeper探針均由EasySensor Ltd.(www.EasySensor.net)提供。在部署之前,他們用氮?dú)饷撗踔辽?6小時(shí)。
2.3.抽樣和分析
從2016年2月到2017年1月,每月從采樣點(diǎn)采集九個(gè)沉積物芯(直徑9厘米,長(zhǎng)度30厘米)?,F(xiàn)場(chǎng)將每個(gè)巖芯中沉積物和上覆水的厚度調(diào)整至約20 cm。采集后3小時(shí)內(nèi)將巖芯運(yùn)送至實(shí)驗(yàn)室。將三個(gè)巖心放入一個(gè)槽中,培養(yǎng)2-3天,以部署HR Peeper和Zroxide DGT探針。使用循環(huán)水浴將現(xiàn)場(chǎng)溫度保持在同一水平。對(duì)于HR-Peeper和Zr-oxide DGT探針的部署,首先將一個(gè)HR-Peeper探針插入其中一個(gè)芯中并部署24小時(shí)。隨后,將一個(gè)Zr-oxide DGT探針插入同一個(gè)芯中,并將其再培養(yǎng)24小時(shí)。使用7月收集的芯進(jìn)行初步試驗(yàn),結(jié)果表明,在培養(yǎng)3天之前或之后,沉積物中溶解氧濃度(DO)和溶解氧滲透深度(OPD)沒(méi)有顯著變化(圖S1)。
使用氧和氧化還原微電極(丹麥Unisense),三個(gè)巖心用于測(cè)量水沉積物pro文件中的溶解氧(DO)濃度和氧化還原狀態(tài)(Eh)。在氮?dú)鈿夥障?,將剩余的三個(gè)沉積物巖芯切成1.0厘米的部分,深度低于表面10厘米。沉淀段在室溫下凍干?80°C,然后儲(chǔ)存在4°C下進(jìn)行分析。海底深處的沉積層?20到?選擇30 mm(負(fù)數(shù)表示SWI下方的深度)進(jìn)行細(xì)菌豐度分析。樣本分析的詳細(xì)信息見支持信息。
2.4.通過(guò)SWI的SRP通量計(jì)算
根據(jù)菲克第一定律(Boudreau 1996),根據(jù)公式(2)計(jì)算穿過(guò)SWI的SRP(F)擴(kuò)散通量,并使用公式(3)計(jì)算沉積物彎曲度(Boudreau 1996):
式中φ表示沉積物孔隙度(無(wú)量綱);θ代表沉積物彎曲度(無(wú)量綱);D0指H2PO4的溶質(zhì)擴(kuò)散系數(shù)?,C是使用HR Peeper測(cè)定的SRP濃度(mg/L);z代表深度(mm);e??CzTz?0指SWI附近的SRP濃度梯度(斜率)與深度數(shù)據(jù)(通常為20mm或更?。?。
2.5.統(tǒng)計(jì)分析
使用SPSS v19進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析。0軟件。使用Pearson相關(guān)系數(shù)分別分析兩個(gè)變量之間的相關(guān)性,在顯著性水平為PB0.05和PB0.01。2015年2月至2016年1月的水質(zhì)數(shù)據(jù)也用于分析,監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)由TLLER提供。