研究簡(jiǎn)介:化石燃料的過(guò)度開(kāi)采和利用導(dǎo)致了全球能源危機(jī)。因此，世界各國(guó)迫切尋求和開(kāi)發(fā)清潔、高效的可再生能源。氫作為替代能源，已廣泛應(yīng)用于能源儲(chǔ)存、工業(yè)和交通運(yùn)輸?shù)阮I(lǐng)域。其主要優(yōu)點(diǎn)包括：與傳統(tǒng)燃料相比，氫氣具有更高的能量密度（120 MJ/kg），并且可以通過(guò)水電解和燃料電池技術(shù)轉(zhuǎn)化為電能。氫氣既可以從化石燃料中獲得，也可以從可再生資源中獲取。電化學(xué)水分解是生產(chǎn)氫氣的一種簡(jiǎn)單方法，而光電化學(xué)（PEC）水分解技術(shù)也是獲取可再生燃料的一種有前景的技術(shù)。在這些策略中，氫氣生產(chǎn)催化劑起著至關(guān)重要的作用，其基本功能是降低水分解的活化能，提高反應(yīng)速率。隨著對(duì)環(huán)境影響的廣泛關(guān)注，開(kāi)發(fā)低成本、高活性和持久的催化劑變得尤為重要。在催化反應(yīng)過(guò)程中，測(cè)定氫氣濃度是評(píng)估催化劑活性的直觀方法。目前，氫氣的定量檢測(cè)最常用的方法是氣相色譜和電化學(xué)氫氣傳感方法。電化學(xué)氫氣傳感器通過(guò)檢測(cè)氫氣與其電極發(fā)生電化學(xué)反應(yīng)時(shí)的變化來(lái)工作，能夠?qū)崟r(shí)測(cè)量反應(yīng)系統(tǒng)中氫氣濃度的變化。但這種方法需要定期校準(zhǔn)以確保準(zhǔn)確可靠的測(cè)量，這可能耗時(shí)且需要額外資源。先前報(bào)道的C-G電池技術(shù)基于電化學(xué)反應(yīng)機(jī)制，能夠同時(shí)進(jìn)行電氧化和電還原反應(yīng)。由于其便利性、準(zhǔn)確性和可重復(fù)性，已在一些中性溶液系統(tǒng)中通過(guò)電催化產(chǎn)生氫氣的檢測(cè)中得到應(yīng)用。

本研究構(gòu)建了一個(gè)使用涂有Pt納米顆粒的FTO電極的C-G電池，以實(shí)現(xiàn)電催化H2產(chǎn)生的原位檢測(cè)。這種設(shè)計(jì)提供了一種簡(jiǎn)單的方法來(lái)生成H2，并允許通過(guò)在集電器上電催化氧化H2產(chǎn)生的電流大小進(jìn)行H2的定量分析。

Unisense微電極系統(tǒng)的應(yīng)用

利用位于雙工作電極室的Unisense H2-NP型針狀微傳感器監(jiān)測(cè)電化學(xué)測(cè)量過(guò)程中產(chǎn)生的析氫。實(shí)驗(yàn)前，對(duì)氫微傳感器進(jìn)行了標(biāo)定。靈敏度根據(jù)電化學(xué)測(cè)量時(shí)通過(guò)集電極的電流和發(fā)生器上產(chǎn)生的氫氣總量來(lái)確定。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果

描述了用于原位檢測(cè)電化學(xué)H 2產(chǎn)生的CG電池設(shè)計(jì)。CG電池由兩個(gè)沉積有Pt顆粒的FTO電極組成。兩個(gè)Pt/FTO電極之間的距離為1mm，允許H 2從發(fā)生器擴(kuò)散到收集器，在收集器中它被快速氧化成H+。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，這種CG細(xì)胞具有可重復(fù)且可靠地測(cè)定H2的優(yōu)點(diǎn)。

圖1、(A)集電極-發(fā)電機(jī)(CG)電池原理圖；(B)組裝在H型玻璃電解池中的三電極系統(tǒng)。

圖2、（A）集電極的電流-時(shí)間曲線（上）和發(fā)電機(jī)的電流-時(shí)間曲線（下）。(B)CG電池的充電時(shí)間曲線。紅線代表通過(guò)發(fā)生器的電荷，藍(lán)線代表通過(guò)集電極的電荷。

圖3、(A)氫氣微傳感器測(cè)量的H2濃度。(B)CG電池的發(fā)生器（實(shí)線）和集電極（虛線）相應(yīng)的電流-時(shí)間曲線。

圖4、CG電池的總法拉第效率與(A)電解質(zhì)濃度和(B)pH 4.56的0.1 M醋酸鹽緩沖液中集電極電位的關(guān)系。

圖5、由Pt/FTO電極和在h型玻璃電解池中組裝的三電極系統(tǒng)組成的C-G電池的照片。

結(jié)論與展望

本研究開(kāi)發(fā)了一種新型的集電器-發(fā)生器（C-G）電池，用于原位檢測(cè)通過(guò)電化學(xué)催化產(chǎn)生的氫氣（H2）。這種電池主要由兩個(gè)涂有鉑（Pt）納米顆粒的氟摻雜錫氧化物（FTO）電極組成，這些電極被設(shè)計(jì)為在非常接近的距離（1毫米）內(nèi)工作，以促進(jìn)氫氣從發(fā)生器到集電器的擴(kuò)散。通過(guò)精確控制電位，研究者能夠在集電器上通過(guò)電催化氧化H2產(chǎn)生的電流來(lái)定量分析在發(fā)生器上產(chǎn)生的H2。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，該C-G電池在特定的電位設(shè)置下，能夠?qū)崿F(xiàn)高達(dá)70%的總法拉第效率，檢測(cè)限約為45μmol/L。通過(guò)在集電器上電催化氧化H2產(chǎn)生的電流大小進(jìn)行H2的定量分析。其中氫氣的定量分析使用unisense氫氣微電極傳感器測(cè)試完成的。在特定的電位設(shè)置下，C-G電池的總法拉第效率可以穩(wěn)定在約70%，檢測(cè)限約為45μmol/L，靈敏度約為1 mA/55μmol L?1。基于H 2氧化還原反應(yīng)機(jī)制，CG電池有可能成為評(píng)估組裝在半導(dǎo)體薄膜上的H2生成催化劑性能的通用方法。這種雙工作電極技術(shù)為H2的測(cè)定和評(píng)估組裝在半導(dǎo)體薄膜上的H2生成催化劑的性能提供了一種方便和快速的方法。本研究提供了一種新的技術(shù)方法，用于原位檢測(cè)電化學(xué)過(guò)程中產(chǎn)生的氫氣（unisense氫氣微電極傳感器）。這種方法不僅提高了檢測(cè)的便利性和速度，而且具有較高的靈敏度和準(zhǔn)確性。該研究不僅在科學(xué)上提供了一種新的檢測(cè)方法，而且在技術(shù)和應(yīng)用層面上具有重要的意義，有助于推動(dòng)氫能源技術(shù)的發(fā)展，對(duì)促進(jìn)可持續(xù)能源解決方案具有積極影響。